高解像度OLEDディスプレイ向けフォトリソグラフィー

現代社会では、ほとんどのユーザーインターフェースの中心にディスプレイが置かれ、視覚情報の氾濫が日常となっています。新技術の導入スピードや製造コストの削減ペースは非常に速く、今後も鈍化する気配はありません。最も顕著な例がOLEDディスプレイ（有機発光ダイオードを基盤とするディスプレイ）で、数年前までは単なる好奇心の対象だった技術が、現在では市場を席巻する技術へと進化しています。2017年には、AMOLEDディスプレイパネルの出荷台数（4億台超）および収益（約250億ドル）が大幅に増加しました（UBI ResearchおよびDSCC調べ）。

OLEDの歴史の初期から、非常に壊れやすい材料で構成されたスタック内で効率的な発光を維持する方法を見つけることが重要でした。OLED構造に使用されるほとんどの材料は、空気や湿気、溶剤、温度、放射線など多くの要素に対して非常に敏感であるため、製造中および使用中のデバイス保護は常に重要でした。この課題に対し、いくつかの研究分野が発展してきました。まず、材料企業による新しい分子やポリマーの合成努力により、熱蒸着や溶液プロセス用の多くのOLEDファミリーが誕生しました。次に、装置の進歩により、大型基板上に均一なスタックを工業的タクトタイムで堆積できるようになりました。そして、消費者向け用途で十分な寿命を確保するため、使用中にOLEDスタックを保護するさまざまな封止技術が開発されました。これらすべてには多年の研究と多大な投資が必要であり、新しいOLED製造技術の導入や既存プロセスの変更は容易ではありません。

一方、現在の製造方法には限界があります。主に2つのアプローチがあります：ホワイトベース（WOLED）方式とRGB並置方式（RGB OLED）で、サブピクセル内で色を生成する方法が異なります（図1参照）。WOLEDでは、光源が広帯域（白色）のOLED層であり、三原色はカラーフィルター（CF）を通して選択されます。利点は、ピクセル密度がバックプレーン解像度およびCF解像度にのみ制限されることであり、これがCMOS回路を備えたOLEDマイクロディスプレイで主に採用される理由です。欠点は、CFによる光の吸収で光の大部分が失われ、表示効率に影響する点です。RGB OLEDでは、各サブピクセルが異なる材料スタックで構成され、各サブピクセルが独立した発光体となります。通常は、微細金属マスク（FMM）を用いた熱蒸着で各スタックを堆積し、多くのスマートフォン用OLEDディスプレイで使用されています。利点は、各色が最適化されるため表示効率が高いことです。一方で、FMM技術は基板サイズ（マスクが自重でたわむため、マザーガラスを切断する必要がある）や解像度（標準マスクは数百ppiを超える解像度には不向きであり、クロスフェード領域が開口率を制限）に拡張するのが困難です。

RGB並置ピクセルを実現する別の方法として、半導体産業で広く用いられ、TFTバックプレーン製造にも応用されているフォトリソグラフィー技術があります。この場合、OLEDスタックをブランケット堆積した後、フォトレジストを用いてパターンを転写し、不要な材料をエッチングで除去します（図2参照）。課題はOLED材料が溶剤に弱いことです。標準の半導体用フォトレジスト化学系ではスタックが溶解・除去されてしまいます。それでも、フォトリソグラフィーにより、サブミクロンピクセルピッチで非常に高いピクセル密度と、ピクセル間隔を最小化することで発光面積を最大化した高い開口率を同時に実現できるため、その利点は大きいです。これまでに、いくつかの新しいフォトリソグラフィー手法が提案されてきました。Orthogonal社は有機スタックと化学反応を起こさないフッ素化材料を用いる方法を採用し、imecと富士フイルムは、非フッ素化の化学増感型フォトレジストで有機スタックをパターニングする方法を採用しています。

imecは新しいフォトリソグラフィーノード開発の長い伝統を持つR&Dハブであり、有機フォトリソグラフィーは次世代高解像度ディスプレイの課題に対応する手段です。VR/AR用途では、ディスプレイがユーザーの目に非常に近く、ピクセル密度を高めないと「ピクセレーション」が目立ってしまいます。また、最小ピクセル間隔も「スクリーンドア効果」を避けるために重要です。フォトリソグラフィーを用いれば、これらの課題を同時に解決できます。富士フイルムのOSRフォトレジストシステムは、1 μmピッチのラインと間隔を実現可能であり、数千ppi解像度へのロードマップに適合します。OLED発光層へのドットパターン転写も3 μmピッチで実現し、単色アレイで8400 ppi相当の解像度を達成しました。フォトレジスト除去後も発光層は基板上に残り、蛍光測定で確認されています（図3参照）。

デバイスレベルでは、10 μmピクセルピッチ（2500 ppi相当）のOLEDアレイを作製しました（図4参照）。重要なパラメータはアライメント精度で、全体表示面積のうちどれだけが発光に利用できるかを決定します。もう一つの制約はPDL（ピクセル定義層）の解像度で、OLEDスタックと下部接点を分離する誘電層です。この層の解像度が最大開口を制限し、ピクセルの開口率に影響します。この例では、蛍光開口率（OLEDアイランド面積とピクセル面積の比）は約50％で、間隔が小さい（<3 μm）ことで実現されます。一方、電界発光開口率はPDL面積とOLEDアイランドの必要な重なりにより25％です。最小ライン間隔1 μmの場合、10 x 10 μmサブピクセルで蛍光開口率81％（9 x 9 μm）、電界発光開口率64％（8 x 8 μm）が想定されます。このようなスケーリングにより、アレイの使用可能面積を拡大でき、駆動電流密度を下げることでデバイス寿命の延長やスクリーンドア効果の低減・解消が可能になります。

もちろん、超高真空中での最適堆積プロセスを中断し、OLEDスタックをフォトリソグラフィー材料にさらすことはデバイス性能に影響します。真空を破るだけでも寿命性能に影響があります。初期プロセスでは、標準クリーンルーム装置を用いていたため、スタックが大気（空気・湿度）にさらされることもありました。当初は、この「最悪ケース」でパターン後に発光するOLEDの概念実証はできたものの、デバイス寿命は数分に過ぎませんでした。開発の過程で、3つの改善を導入しました。まず、フォトレジストシステムの継続的な改良により有機スタックとの適合性を向上させました。次に、プロセスフローを最適化して、プロセスパラメータの性能への影響を低減しました。さらに、最も重要な界面に追加保護層を導入するなど、OLEDスタックの堅牢性を向上させました。これらの対策により、1000 nit輝度で数百時間のデバイス寿命を実現しています。寿命はこの技術の実用化において最大の関心事であり、業界が受け入れられるレベルに引き上げるための努力は現在も継続中です。

同時に、多色アレイのフォトリソグラフィーパターニング方法も開発しています。主な課題は、次の色をパターニングする際に前の色（OLEDスタック）を保護することです。この条件を満たせば、複数スタックの並置アレイを実現可能です。これは発光体に限らず、例えば有機フォトディテクターのサブピクセルを追加してディスプレイに機能を付加することも可能です。製造面では、フロントプレーンの各「色」はバックプレーンの各層と同様の方法で製造されます。

最近の研究では、2色パッシブOLEDディスプレイを作製し、Touch Taiwan 2017でプロトタイプを展示しました（図5参照）。1400 x 1400ピクセルアレイ、サブピクセルピッチ10 μm、解像度1250 ppiです。スタックは赤と緑のリン光小分子OLEDで、熱蒸着により堆積しました。トップエミッション方式でガラス封止を採用しています。2グループのサブピクセルを個別に駆動できるため、2色を独立して表示可能です。プロトタイプは全ピクセル点灯で数十時間稼働しても劣化は見られず、多色パターニングプロセスの基本機能と安定性を確認できました。類似のフロントプレーンはTFTやCMOSバックプレーンに統合可能で、個別駆動によるビデオ表示も可能です。また、IGZO TFTおよびフレキシブル基板を用いたFPDバックプレーンプロセスとの互換性も確認済みです。

総合すると、有機半導体のフォトリソグラフィーは高解像度OLEDディスプレイを実現できる新興技術です。既にいくつかの技術的マイルストーンを達成しており、数μmのパターン作製、多色サイドバイサイドピクセル、